近日,中國水產科學研究院黃海水產研究所海洋生物酶工程創新團隊在木質素芳香醚單體衍生物生物轉化領域取得了重要研究進展,相關成果發表在生化與分子生物學領域國際著名期刊《International Journal of Biological Macromolecules》,并獲授權國家發明專利1項(專利號:ZL 2024 1 1287684.8)。
木質素是地球上最豐富的可再生芳香族聚合物之一,其高效降解與資源化利用在生物煉制和可持續化工領域具有重要意義。其中,木質素芳香醚單體的脫甲基化是木質素生物降解與高值化利用中的關鍵步驟,也是制約木質素資源化利用的主要瓶頸之一,尤其是S-木質素的雙脫甲基化難度更大。然而,現有的酶催化體系存在催化效率低、輔因子依賴性強及穩定性差等問題,極大限制了其在木質素衍生化合物降解與轉化中的應用。因此,開發高效、穩定的脫甲基化生物催化體系,對于木質素的高值化利用具有重要的科學價值和應用前景。
研究團隊通過計算機模擬、基因工程及化學修飾等多維優化策略,構建了一種基于細胞色素P450BM3-糖醇氧化酶(Sugar Alcohol Oxidase,AldO)的復合生物催化體系,在雙功能小分子(Dual functional small molecule,DFSM)的輔助下,實現了愈創木酚(G-木質素單體)的高效脫甲基化(TON=1895±4)和2, 6-二甲氧基苯酚(S-木質素單體)的雙脫甲基轉化(TON=483±7)。該生物催化體系經濟實用,為木質素芳香族化合物的生物催化降解提供了創新性的解決方案。該研究不僅拓寬了血紅素蛋白的應用領域,也為人工金屬酶的理性設計與應用提供了新的理論依據和技術路徑。

細胞色素P450BM3/AldO體系催化木質素芳香醚單體衍生物脫甲基化示意圖
黃海所2022級碩士研究生趙思佳為《International Journal of Biological Macromolecules》論文的第一作者,徐甲坤研究員為該論文的通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金等項目的資助。
原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S014181302503 3203